中国石油大学新闻网11月3日讯：近日，我校鲁效庆教授团队在能源小分子吸附催化转化方面取得系列进展，相关成果在Nature Communications《自然通讯》、Chemical Engineering Journal《化学工程杂志》、Nano Research《纳米研究》、Green Chemistry《绿色化学》和Journal of Colloid and Interface Science《胶体与界面科学》等材料和化工领域重要学术期刊上发表。该系列成果得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金和中央高校基本科研业务费等资助。

传统化石能源过度开发利用导致能源短缺和CO2过度排放等问题，由此引发的气候变暖、海平面上升及生态系统失衡直接威胁人类社会的生存与发展。CO2的捕获分离及CO2、H2O等小分子转化利用是解决相关能源和环境问题的关键技术，已成为当今国际社会研究的难点与热点之一。利用高性能的膜分离材料捕获分离CO2，结合高性能CO2还原催化材料，通过电催化技术将CO2还原成具有高附加值的工业产品（甲醇、甲烷、乙烯等），能够实现CO2的高效利用转化。发展电解水高性能催化材料，耦合光伏、风电发电，通过“电-氢-电”的方式实现对可再生能源的高效利用，以清洁无污染且热量高的氢能为能源载体，能够实现无碳能源的循环利用。鉴于此，团队从材料的理性设计出发，通过仿生系统模拟、界面工程、活性位点设计、吸附构型调控等策略，调节材料电子结构和空间构型，揭示材料微观结构与性能之间的关系，为能源小分子电催化转化、碳捕获分离材料的设计与合成提供了实验和理论依据。

论文“Bioinspired trimesic acid anchored electrocatalysts with unique static and dynamic compatibility for enhanced water oxidation”（仿生设计具有独特动静相容特性的均苯三甲酸锚定电催化剂促进电催化水氧化）发表在Nature Communications（2023, 14, 6714）。该论文第一作者为2020级博士生林小靖，通讯作者为王兆杰副教授、刘思远副教授和鲁效庆教授。

层状双金属氢氧化物（LDHs）是当前电催化水氧化领域中极具发展前景的催化剂之一。根据吸附演化机制，在水氧化过程中NiFe-LDH催化剂的过电位受到*O、*OH和*OOH结合能间比例关系限制，传统策略很难突破动力学瓶颈。更严重的是，在长期运行过程中，能量学有利的金属偏析会导致过渡金属连续浸出，阻碍规模化商业应用。为解决上述难题，团队受光系统II启发，提出静态-动态相容策略。通过电化学沉积技术成功制备高稳定性、高性能均苯三甲酸配位的亚尺寸镍铁层状氢氧化物催化剂（SU-NiFe-LDH(TA)），219 mV过电位即可达到10 mA cm-2，Tafel斜率低至31.1 mV dec-1。此外，该催化剂在1500 mA cm-2高电流密度下具有长达1300 h的OER稳定性，在工业测试环境（6 M KOH, 60oC）可稳定运行800 h以上，不会发生明显的性能衰减或结构塌陷。机理研究表明，层状双金属氢氧化物中的Fe和配位羧基之间通过C‒O‒Fe键的偶联可防止金属组分的溶解，从而通过静态配位稳定电子结构。通过动态演化形成的未配位羧基可作为质子摆渡促进OER中间体质子转移，以加速反应动力学。本工作通过引入具有静态和动态相容的功能配体，为突破析氧反应稳定性和动态性能方面提供了一条很有前景的途径。

过量的二氧化碳排放导致了严重的全球性环境问题，刺激了二氧化碳吸附剂材料的发展。在众多吸附剂材料中，金属-有机框架（MOFs）因其独特的微孔结构而被认为是最有前途的候选材料之一。为此，团队构建了一系列UPC-XX部分互穿MOFs，通过理论计算研究了通过官能团、孔径和空间位阻的协同效应持续增强二氧化碳捕获性能，并成功将以上各调控策略和Sc基部分互穿MOF结构进行结合，开发了高效的二氧化碳吸附材料。通过孔隙特征分析、气体分布、等温吸附热和van der Waals/Coulomb相互作用等的理论计算，阐明了官能团、结构尺寸和位阻的协同效应机制。（本刊有删节）详情见中国石油大学新闻网