据高分子科学前沿微信公众平台2018年8月15日讯 今年北极罕见的高温天气严重威胁人类赖以生存的地球环境，温室气体控制刻不容缓！膜分离技术是一种能够实现高效CO2捕集分离的新型低碳技术。聚合物分离膜具有成本低，加工型号等优点，但气体渗透性能与选择性之间存在此消彼长的制约关系，即Robeson's upper bound。然而随着工业迅速发展，降低碳排放的需求日益倍增，传统的聚合物分离膜性能逐渐落后。具有超高比表面积，高度规整次纳米级孔道结构的金属有机框架材料（MOFs）的出现为分离膜材料提供了新的机遇。但纯的MOF膜合成过程复杂，加工难度大，难以大规模应用，因此催生了MOFs为纳米填料的复合分离膜，这种纳米复合膜结合了聚合物的优良加工性和MOFs高效的气体筛分能力，极大地提高了聚合物膜的分离潜力，丰富了分离膜的材料选择。
图a为纳米复合膜的制备过程，图b为UiO-66-NH2，UiO-66-MA的拓扑结构，图c为复合膜的3D结构示意。
日前，哈尔滨工业大学化工与化学学院教授、城市水资源与水环境国家重点实验室成员邵路团队基于UiO-66型MOF的合成后表面官能化，制备了具有带有反应性烯丙基的UiO-66-MA纳米颗粒，并将其与带有双键的PEO大分子单体共混，通过紫外引发自由基交联得到了具有良好界面结合性能和高效CO2分离能力的纳米复合膜。
| 图a是气体分子在含UiO-66-NH2的界面较差的复合膜中的传输，图b是气体分子在含UiO-66-MA的界面良好的复合膜中的传输图，图c是复合膜的CO2渗透性能随MOF添加量的变化，图d是复合膜的CO2选择性随MOF添加量的变化，图e是复合膜CO2分离性能随交联度的变化，图f是复合膜的分离性能与upper bound line 以及其他PEO基分离膜的性能对比。 |
UiO-66-MA与PEO交联网络之间的共价连接极大地改善了UiO-66-MA的分散性，促进了CO2在膜内的传输。同时良好的界面结合可以避免非选择性孔洞等缺陷的形成，不会影响复合膜的气体选择性。该纳米复合膜的CO2渗透通量最高可达1439Barrer，超越了upperbound及众多PEO基的CO2分离膜。
图a是复合膜CO2渗透通量随测试压力的变化，图b是复合膜CO2选择性随测试压力的变化。
除此之外，在对复合膜的CO2塑化行为进行研究时首次发现复合膜界面结合性能与塑化行为的反馈调节作用，界面较好的复合膜的CO2塑化行为被明显抑制，而界面较差的复合膜的CO2塑化现象显著增强，这一现象有望作为一种新的纳米复合材料界面状态评价方法，该研究成果作为封面文章发表在材料化学A杂志上。
材料化学A期刊封面展示
